对单一碳氢化合物或含氧产物具有选择性的催化剂系统对于实现CO₂电化学转化为高价值化学品的工业应用至关重要。目前，铜是唯一已知的能够将CO₂转化为高阶碳氢化合物和氧化物的金属催化剂。然而，铜基催化剂具有不同的选择性。近年来，在碳材料中，石墨烯量子点的研究被广泛关注。我们课题组围绕零维石墨烯量子点的可控合成与应用，在石墨烯量子点的宏量制备、尺寸及表界面精准调控等科学问题上开展研究，为石墨烯量子点开发了多种合成策略，开拓了石墨烯量子点在电催化CO₂还原等领域的应用。鉴于此，我们报道了一种功能化石墨烯量子点二氧化碳还原电催化剂，其可以同时以高选择性和高产率将CO₂转化为CH₄。研究发现，功能化石墨烯量子点的给电子基团促进CO₂电还原生成CH₄，而吸电子基团抑制CO₂电还原。给电子基团功能化石墨烯量子点上CH₄的产率与给电子能力和给电子基团的含量呈正相关。由-OH或-NH₂基团功能化的石墨烯量子点在CH₄的200 mA cm⁻²部分电流密度下可实现CH₄的法拉第效率为70.0%，可能源于维持潜在活性位点（邻近C或N）的较高电荷密度以及供电子基团之间的相互作用和关键中间体。该工作为在分子尺度上用于CO₂电还原的碳基催化剂设计提供了新思路。

图1 石墨烯量子点的表面官能团调控及其二氧化碳电催化转化甲烷性能研究

关键词：石墨烯量子点；表面官能团调控；电催化；二氧化碳还原；甲烷

参考文献

[1] Zhang, T.#; Li, W.#; Huang, K.#; Guo, H.; Li, Z.; Fang, Y.; Yadav, R.; Shanov, V.; Ajayan, P. M.; Wang, L.*; Lian, C.*; Wu, J.* Nat. Commun. 2021, 12: 5265.

[2] Wang, L.*; Li, W.; Yin, L.; Liu, Y.; Guo, H.; Lai, J.; Han, Y.; Li, G.; Li, M.; Zhang, J.; Vajtai, R.; Ajayan, P. M.; Wu, M.* Sci. Adv. 2020, 6: eabb6772.

[3] Yadav, R.#; Li, Z.#; Zhang, T.#; Sahin, O.; Roy, S.; Gao, G.; Guo, H.; Vajtai, R.; Wang, L.*; Ajayan, P. M.*; Wu, J.* Adv. Mater., 2022, 34, 2, 2105690.

[4] Song, D.#; Guo, H.#; Huang, K.#; Zhang, H.; Chen, J.; Wang, L.*; Lian, C.*; Wang, Y.* Mater. Today., 2022, 54, 42-51.

[5] Wang, L.#; Wang, Y.#; Xu, T.#; Liao, H.; Yao, C.; Liu, Y.; Li, Z.; Chen, Z.; Pan, D.*; Sun, L.*; Wu, M.* Nat. Commun. 2014, 5: 5357-5366.

　　对单一碳氢化合物或含氧产物具有选择性的催化剂系统对于实现CO₂电化学转化为高价值化学品的工业应用至关重要。目前，铜是唯一已知的能够将CO₂转化为高阶碳氢化合物和氧化物的金属催化剂。然而，铜基催化剂具有不同的选择性。近年来，在碳材料中，石墨烯量子点的研究被广泛关注。我们课题组围绕零维石墨烯量子点的可控合成与应用，在石墨烯量子点的宏量制备、尺寸及表界面精准调控等科学问题上开展研究，为石墨烯量子点开发了多种合成策略，开拓了石墨烯量子点在电催化CO₂还原等领域的应用。鉴于此，我们报道了一种功能化石墨烯量子点二氧化碳还原电催化剂，其可以同时以高选择性和高产率将CO₂转化为CH₄。研究发现，功能化石墨烯量子点的给电子基团促进CO₂电还原生成CH₄，而吸电子基团抑制CO₂电还原。给电子基团功能化石墨烯量子点上CH₄的产率与给电子能力和给电子基团的含量呈正相关。由-OH或-NH₂基团功能化的石墨烯量子点在CH₄的200 mA cm⁻²部分电流密度下可实现CH₄的法拉第效率为70.0%，可能源于维持潜在活性位点（邻近C或N）的较高电荷密度以及供电子基团之间的相互作用和关键中间体。该工作为在分子尺度上用于CO₂电还原的碳基催化剂设计提供了新思路。

图1 石墨烯量子点的表面官能团调控及其二氧化碳电催化转化甲烷性能研究

关键词：石墨烯量子点；表面官能团调控；电催化；二氧化碳还原；甲烷

参考文献

[1] Zhang, T.#; Li, W.#; Huang, K.#; Guo, H.; Li, Z.; Fang, Y.; Yadav, R.; Shanov, V.; Ajayan, P. M.; Wang, L.*; Lian, C.*; Wu, J.* Nat. Commun. 2021, 12: 5265.

[2] Wang, L.*; Li, W.; Yin, L.; Liu, Y.; Guo, H.; Lai, J.; Han, Y.; Li, G.; Li, M.; Zhang, J.; Vajtai, R.; Ajayan, P. M.; Wu, M.* Sci. Adv. 2020, 6: eabb6772.

[3] Yadav, R.#; Li, Z.#; Zhang, T.#; Sahin, O.; Roy, S.; Gao, G.; Guo, H.; Vajtai, R.; Wang, L.*; Ajayan, P. M.*; Wu, J.* Adv. Mater., 2022, 34, 2, 2105690.

[4] Song, D.#; Guo, H.#; Huang, K.#; Zhang, H.; Chen, J.; Wang, L.*; Lian, C.*; Wang, Y.* Mater. Today., 2022, 54, 42-51.

[5] Wang, L.#; Wang, Y.#; Xu, T.#; Liao, H.; Yao, C.; Liu, Y.; Li, Z.; Chen, Z.; Pan, D.*; Sun, L.*; Wu, M.* Nat. Commun. 2014, 5: 5357-5366.